近日,我校环境科学与工程学院林雨寒副教授联合哈尔滨工业大学李英宣教授在《Journal of Colloid and Interface Science》(JCR一区top,IF=9.9)、《International Journal of Hydrogen Energy》(JCR二区top,IF=7.2)期刊上各发表高水平论文1篇。两篇论文均以陕西科技大学为第一完成单位,林雨寒副教授作为论文的第一通讯作者,哈尔滨工业大学李英宣教授为共同通讯,硕士生王悦、何沂南分别为论文第一作者。
【成果1】1T/2H-MoS2异相结构筑耦合光热协同策略:提升CO2催化还原性能
过量的二氧化碳排放严重破坏了生态平衡,利用太阳能将二氧化碳转化为有价值的物质被认为是解决上述问题的理想策略。MoS2由于其独特的结构和电子特性在光催化领域受到了广泛的关注,然而,较低的量子效率限制了其实际应用。本研究成功将1T相MoS2嵌入到2H相基体中,构建出1T/2H-MoS2异相结,并首次将其应用于光热协同催化CO2还原领域。在200 ℃,光强为42 mW·cm−2 的420 nm LED灯辐照下,1T/2H-MoS2的CO产量达到35.3 μmol·g−1·h−1。原位DRIFTS提出了1T/2H-MoS2光热协同催化CO2还原的反应机理:(1) 1T/2H-MoS2在入射光照射下产生电子和空穴,CO2分子在材料表面被吸附活化;(2)活化的CO2分子与H2O反应形成碳酸盐和碳酸氢盐;(3)上述盐与H+和e−反应生成COOH*;(4) COOH*与H+和e−进一步反应得到CO*;(5) CO*在1T/2H-MoS2表面解吸形成CO。异相结的构建显著促进了光生载流子的分离,热的引入则加速了电荷迁移和表面化学反应过程。本工作为高效CO2还原催化剂的开发及光热协同催化反应的机理研究提供了参考。
【成果2】Cu掺杂促进Co-MOF的原位转化以实现高效电催化氧析出
电催化水分解反应可以由可再生能源(如太阳能和风能)的大量间歇性过剩电力驱动,具有反应条件温和、能源利用率高、整个反应过程不产生污染物的优点,被认为是大规模制备氢能的理想策略。其中,氧气析出反应(OER)涉及复杂的四电子转移路径,反应动力学缓慢,是制约电分解水效率的重要因素。本文采用简单的一步水热法合成了一系列Cu掺杂的Co-MOF-74电催化剂,当Co/Cu比为3时,Co3Cu-MOF-74展现了最优的电催化OER活性,在10 mA cm-2下具有235mV的低过电位以及24小时的长程稳定性。FT-IR、Raman和XPS等表征揭示了Co3Cu-MOF-74在电化学反应过程中的形貌和结构演变,通过原位转化获得的无定形CoOOH被证实是真正的OER活性中心。Cu的引入显著改变了Co-MOF-74前驱体的形态和表面电子结构,促进了水分子的吸附;并加速了Co3Cu-MOF-74在KOH电解质中向CoOOH的原位转化过程,引起增强的OER活性。总之,本研究为理解MOF衍生电催化剂的原位转化机理和设计高效OER电催化剂提供了新的思路。
新闻小贴士:
林雨寒,女,副教授,硕士生导师。2021年博士毕业于中国科学院化学研究所,师从赵进才院士。目前主要从事环境功能材料(产氢、二氧化碳还原)的开发及机理研究;光热界面水蒸发体系的构筑。近年来主持国家自然科学基金青年项目1项,参与国家自然科学基金面上项目两项。在Energy Environ. Sci., J. Colloid Interface Sci., Int. J. Hydrog. Energy, J. Phys. Chem. Lett. 等期刊发表高水平SCI论文10余篇。担任Frontiers in Chemistry编委。
(核稿:陈庆彩 编辑:李小飞)